Этот коллектив был сформирован в 1997 году учившимися в то время в токийском университете Куми (Kumi) и Наоки (Naoki). Вокалистка Куми играет на гитаре, пишет тексты песен, а Наоки выполняет роли гитариста, басиста, бэк-вокалиста, и также пишет тексты. Для Куми, которая провела детство в Сан-Франциско (США), английский является родным языком, так что не удивительно, что тексты песен написаны на смеси английского и японского, что впрочем, является общей тенденцией азиатской музыки. Помимо них в состав группы входили также известный мультиинструменталист Hirohisa Horie, который в этом коллективе играл на клавишах или на гитаре, басист Kiyoshi Takakuwa и еще несколько человек, участвовавших в записях пластинок, но в итоге остались лишь основатели.
Дуэт быстро стал популярным в родной стране: первый студийный диск «The Greatest Hits», выпущенный в 2001 году, был очень востребован – было продано более двух миллионов пластинок. В марте 2001 года они посетили США, успешно выступили на фестивале The Southby Southwest (SxSW) и в клубах и барах ряда городов, включая родной для Куми Сан-Франциско. В 2005 году их подборка хитов попала на тайваньский рынок J-pop, приобрела множество поклонников, и дуэт дал концерт в столице Тайваня – городе Тайбей. Это был очень успешный концерт для группы, которая обычно не появляется публично. В 2007 году в рамках поддержки своего нового альбома «Golden Grapefruit» Love Psychedelico появились на телевидении в музыкальной программе «Bokura no Ongaku». Примечательно, что беседовала с ними Йоко Оно, известный музыкант-авангардист и вдова Джона Леннона.
В основе их музыки лежат тенденции британского вторжения конца 60-х годов. Оба музыканта называют в числе коллективов, повлиявших на их музыку, The Beatles и Led Zeppelin. Также Куми называет Janis Joplin и Sheryl Crow, а Наоки говорит о влиянии Боба Дилана.
